狄仁傑（趙又廷 飾演）大破神都龍王案後，接任大理寺卿，高宗（盛鑑 飾演）御賜他神器亢龍鐧，天后武則天（劉嘉玲 飾演）為此不滿，她擔憂狄仁傑察覺到了她覬覦大唐江山的野心，以狄仁傑會藉亢龍鐧威脅皇室安全為藉口，要高宗收回亢龍鐧，高宗不理會。
武后為了消滅這有可能成為她走向權力之路最大威脅的人，要尉遲真金（馮紹峰 飾演）找來會方術的異人組，有變出四隻手的道士，使用火術的怪婆婆，來去自如身輕如燕的輕煙，能隱身在影子裡的女刺客水月（馬思純 飾演）。
這四人組將設局從狄仁傑手中奪取亢龍鐧，先是竊案，再下毒殺人，異人組各顯神通將狄仁傑和醫官沙陀忠（林更新 飾演）困在命案現場，將大理寺鬧得天翻地覆，也沒能找出亢龍鐧，尉遲真金受到武后責怪。
武后在金殿上讓異人組在高宗面前顯擺方術本領，不料高宗嗤笑：一群江湖術士，雕蟲小技。讓武后為之氣結。突然風雲密佈，雷雨交加，儀鸞殿柱子上的雕塑金龍活了過來，在金殿上盤旋一圈，口吐火燄燒死怪婆婆，吞噬輕煙，捲起道士飛出殿外，朝天際隱去。
這幕震驚了高宗和武后，文武官員更被嚇得目瞪口呆。
武后將尉遲真金問罪，頭戴蚩尤鬼面的武士團在洛陽四處行兇作案，連供奉在廟祠的四大天王都活動起來，狄仁傑苦思案情幕後因由，導致心疾發做，時常昏厥，沙陀忠在他的十指，眉心腦門插滿金針醫治。
沙陀忠帶著圓測大師（阮經天 飾演）的信物，前往求助，不料圓測正閉關，只帶回一組佛經，狄仁傑交代大理寺中人人念熟背熟，魔軍來襲時可以抵禦自保。
當年有侯爺向太祖預言李世民為奪皇位，將會弒兄殺弟，果然發生玄武之變，李世民登基後將這位侯爺砍斷腳筋，毀容後關在水牢裡。
武后經常找這被稱為無臉侯的話人指點迷津，朝中風波不斷，又無法拿回亢龍鐧，武后怒氣沖沖找無臉侯理論時，水牢無人，趕來的高宗竟說無臉侯已死去多年，所有的對話都是武后的幻想，為保帝后安全，狄仁傑將他們安排入住大理寺。
廣目天王巨大身形出現在大理寺時，凡人不是對手，佛經短暫瓦解猛烈摧毀，接著說是已死去的無臉侯率領戴鬼面具的封魔族武士攻擊大理寺，在方術的掩護下，大理寺傷兵眾多，紅色巨型神鳥也來助陣，狄仁傑連亢龍鐧都用上了，還是落居下風。
最最危急時刻，圓測大師騎著大白猿趕到，白猿躍上屋頂徒手劈碎廣目天王，圓測大師對無臉侯一番講經說法，法術對峙，其實是互相比較誰的催眠術厲害，無臉侯被感化了，跪地朝圓測大師俯身大拜。危機就此化解。
《狄仁傑之四大天王》故事從狄仁傑獲高宗御賜亢龍鐧展開，武后心心念念要將亢龍鐧搶回來，不惜和江湖術士勾結，緊接著封魔族作亂，狄仁傑總是搶先知道敵人的詭計，預留錦囊妙計讓屬下依計化解。
中段劇情開始混亂到不明白徐克導演是要說個怎樣的故事，又是妖又是魔，神龍仙女接連現身凡間，引起騷動議論。
結尾武后對狄仁傑表明，已擺脫方術控制，潛心念佛，而她膜拜的觀世音菩薩像面貌酷似武后，武后對狄仁傑的疑惑，微笑說一切都是巧合罷了。
畫面跳到二十年後，那尊高聳的「通天浮屠」佛像。
撇開不知所云的劇情，電腦特效結合武打戲令人驚豔，而劉嘉玲的髮妝服飾頭飾的華麗精緻度更勝前兩集。
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