紅髮魔女自稱遭到12名魔女首領追殺，把女兒安雅茨露（平澤宏宏路 配音）送到以做出好吃牧羊人派出名的孤兒院請求照顧。
安雅個性自我主張強烈，平日帶頭搞怪，帶領院裡的孩子們在晚上披著白被單扮鬼，在旁邊的墳墓追趕跑跳，把鄰居老先生嚇到腿軟。
她和最好的朋友卡斯塔德偷偷溜進塔樓，假裝要找被惡魔斬殺爵士的頭顱，卡斯塔德被安雅堅定的語氣嚇壞了。
星期天孤兒院會來有意收養孩子的夫婦，安雅不願被領養，要求卡斯塔德依照她的法子，大人審視他們時，眼睛往上吊，鼻孔朝天，臭著臉…自然沒人會挑選這樣長相的孩子。
院長召喚孩子們貼牆排隊站好，安雅立刻吊著眼睛噘嘴，卡斯塔德也學她樣子，安雅眼角餘光瞥見這對男女，男子身材高挑戴墨鏡，一臉兇惡。
女子一頭藍色捲曲長髮，身材豐滿，板著臉問男人：你看那個好？男人雙手插口袋，弓著肩膀，不耐煩來回跺步：隨便。
安雅發覺屋頂出現跳躍小小火光，竟是從男人頭上冒出來的，她驚訝微微張嘴，院長叫她的名字，這對男女決定要領養她。
安雅扭頭說不。院長勸說，貝菈·雅加（寺島忍 配音）家只離這裡兩條街，隨時都可以和卡斯塔德見面，以後上學也是同學校，不要捨不得。
貝菈·雅加告訴安雅她是有法力的魔女，製作魔藥需要幫手，安雅去她家是擔任魔女煉藥的助手。
聽到可以學習魔法，安雅收拾行李跟在貝菈·雅加和曼德雷克（豐川悅司 配音）身後，走過兩條街，住進漂亮平房裡。
貝菈·雅加警告安雅不要去吵曼德雷克，免得他頭冒花火。安雅每天做的是就是去院子剪一籃籃蕁麻葉，磨各種花草植物給貝菈熬煮，清洗用過的鍋、缽、湯勺拖地，如果拖拖拉拉或是追問幾時要教她魔法，貝菈大喝：我從沒說要教妳魔法！再囉嗦就讓妳吃蚯蚓！
擔任試藥的黑貓湯馬斯（濱田岳 配音）聽到貝菈威嚇餵吃蚯蚓，嚇到渾身貓毛全豎起。
鮮少出現的曼德雷克總會在安雅工作告一段落時，送來點心餅乾蛋糕紅茶，安雅非常好奇住在她房間對面曼德雷克都秘密做些什麼，湯馬斯出聲警告她，做好份內事，才不會惹怒貝菈被灌蚯蚓。
安雅驚奇湯馬斯會說話，要求牠教她魔法。湯馬斯指導她偷看貝菈的魔藥筆記，盡是讓小狗在選美比賽得冠軍、旅行那天雪會停、運動會下雨這種沒路用的魔法。
但還是熬煮不怕貝菈責罵，跟作弄貝菈的魔藥，湯馬斯吟唱咒語時出點小差錯，半吊子的魔藥惹出場風暴。
安雅發現曼德雷克在房間並不是在寫小說，而是演奏曲風強烈的音樂，牆壁一張照片跟母親留給她的卡帶封面是一樣，有首是她從小聽熟的歌曲，曼德雷克出現在她背後，告訴她看夠了，可以離開了。
問貝菈時，竟和少言語的曼德雷克爭吵起來，原來安雅的母親年輕時在貝菈，曼德雷克搖滾樂團擔任歌手，因為種種原因不得不離開。
《阿雅與魔女》改編自《霍爾的移動城堡》作者戴安娜.韋恩.瓊斯的小說，由宮崎竣企劃，他兒子宮崎吾朗監製，女主角安雅顛覆過去宮崎竣動漫大女主的可愛善解人意，個性像極蠟筆小新讓大人氣到吐血。
故事沒頭沒尾，不知道安雅母親為何離開？安雅和曼德雷克，貝菈處在劍拔弩張時，莫名轉變成和諧相處，式神竟也安雅指令搬東西，端茶送點心。
聖誕夜時，安雅的母親和卡斯塔德竟然同時來按貝菈家電鈴……。
宮崎竣爺爺，您這動畫是騙錢來的是吧？
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